CN1405785A - 蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法 - Google Patents

蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法 Download PDF

Info

Publication number
CN1405785A
CN1405785A CN02123304A CN02123304A CN1405785A CN 1405785 A CN1405785 A CN 1405785A CN 02123304 A CN02123304 A CN 02123304A CN 02123304 A CN02123304 A CN 02123304A CN 1405785 A CN1405785 A CN 1405785A
Authority
CN
China
Prior art keywords
sulphur
target pipe
distillation
nucleic
eck
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN02123304A
Other languages
English (en)
Other versions
CN1173370C (zh
Inventor
韩贤洙
朴蔚宰
申铉英
柳权模
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Korea Atomic Energy Research Institute KAERI
Original Assignee
Korea Atomic Energy Research Institute KAERI
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Korea Atomic Energy Research Institute KAERI filed Critical Korea Atomic Energy Research Institute KAERI
Publication of CN1405785A publication Critical patent/CN1405785A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN1173370C publication Critical patent/CN1173370C/zh
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G4/00—Radioactive sources
    • G21G4/04—Radioactive sources other than neutron sources
    • G21G4/06—Radioactive sources other than neutron sources characterised by constructional features
    • G21G4/08—Radioactive sources other than neutron sources characterised by constructional features specially adapted for medical application
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Vaporization, Distillation, Condensation, Sublimation, And Cold Traps (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法，该方法包括如下步骤：将粉状硫装入靶管，该靶管设计有一个上部颈口和一个底部颈口；将靶管脱气使其中形成真空，接着加热上部颈口密封靶管；中子照射密封靶管以产生放射性磷核素；加热蒸馏区蒸馏残留的未反应的硫；并在底部颈口处劈开靶管，将蒸馏区和冷却区相互分开，这两个分开的区域分别含有放射性磷核素和未反应的硫，由此可以制备高纯度的放射性磷核素，同时高效回收硫。

Description

蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法
技术领域
本发明涉及一种蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法。更具体而言，本发明涉及一种更经济和高效的方法，该方法中硫经过中子照射转变为放射性磷核素，同时通过蒸馏将未反应的硫从放射性磷核素中分离出来并高效回收，而放射性磷核素保持了高纯度。
背景技术
发射β-放射线，核素，例如32P和33P在不同领域有许多应用，包括医疗、合成标记化合物、生物工程实验等。
磷核素(32P)可以通过32S(n，p)32P或31P(n，γ)32P的核反应来制备。尽管保证这是中子照射后的非常简单的化学处理，但仅仅在特殊的情况下才采用(n，γ)反应，因为生成的32P因其低的比放射性而被限制使用。为了用于医疗或研究实验，磷核素32P通常的获得途径为：在32S(n，p)32P核反应之后将32P从硫靶中分离出来。
根据硫的物理和化学状况，32P的分离一般采取如下方法。
32P可以通过湿提法纯化，该方法使用强酸和弱酸从硫靶中提取磷核素。依照湿提法，32P在酸存在下，在沸水中从经中子照射的细粉状硫中提取[Samsahl，K.，Atompraxis 4，14，1958；Razbash，A.A.等，Atomnaya Ehnergiya 70(4)，260，1991]。该方法中2-辛醇被用作润湿剂。这种方法有如下缺点。提取率随照射靶硫的颗粒大小而变化，且当靶对象由于中子照射过程中放出的热量而熔化或固化时，提取率明显下降。另外，酸的使用引入了杂质并留下大量固体废料，因此还需要附加的纯化步骤来完成提取。
作为选择，32P可以这样制备：用中子照射硫酸盐或多硫化物靶，用水溶解靶对象，然后吸附或共沉淀所生成的32P。因为需要多个步骤且回收率低，该方法很少被采用。
作为可供选择的解决上述问题的方法，建议使用硫蒸馏方法，该方法一般分为：常压蒸馏，该方法中在氮气中、高达500℃的温度下蒸馏硫；真空蒸馏，该方法在1-10mmHg压力、低到180-200℃的温度下蒸馏硫[Gharemano，A.R.等，Radiochemical and Radioanalytical LettersHungary 58(1)，49，1983，Ye.A.Karelin等，Applied RadiationIsotopes 53，825-827，2000]。前者为了减少燃烧的可能性采用惰性气体作为载体。后者的方法中通过降低压力在低于硫燃点的温度下进行蒸馏。这些蒸馏方法的优势在于可得到高纯度的产品，因为在从硫中分离磷核素时没有加入任何试剂。然而，这些方法需要一些设备，例如真空系统，供气装置和冷却装置以便在热室或手套箱中蒸馏中子照射过的硫，除此之外还需要将压力和温度控制在一个较窄的范围内。另外，当使用浓缩硫时，很难将昂贵的硫全部回收，这导致经济上的损失。
因此，目前仍需要一种改进的方法，该方法能够更简便而经济地制备高纯度的磷核素。
发明内容
发明概述
本发明的发明人为了解决在先前技术中所遇到的上述难题而对制备磷核素进行了深入细致和彻底的研究，结果发现了在经中子照射后的靶管上形成一个温度梯度，使得硫可以向低温处移动，并因此很容易地从依然保持高纯度的磷核素中分离出来，从而得到本发明。
因此，本发明的一个目的是提供一种安全有效地蒸馏用于制备高纯度放射性磷核素的硫的方法。
本发明的另一目的是提供高纯度的放射性磷核素。
本发明的再一个目的是提供用一种具有热量分布的靶管蒸馏硫的方法。
基于本发明，上述目的可以通过提供一种蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法来完成，该方法包括如下步骤：
(a)将粉状硫装入靶管的蒸馏区，该靶管设计为有一个上部颈口
   和一个起分离区作用、将靶管分为蒸馏区和冷却区的底部颈
   口；
(b)将靶管脱气使其中形成真空，接着加热上部颈口密封该靶
   管；
(c)中子照射密封的靶管以产生放射性磷核素；
(d)加热蒸馏区以蒸馏残留的未反应的硫，而不是磷核素，并使
   气化的硫从底部颈口移动到冷却区；以及
(e)将靶管从底部颈口处劈开，使蒸馏和冷却区相互分离，这两
   个分开的区域分别含放射性磷核素和未反应的硫，由此可以
   制备高纯度的放射性磷核素，同时可以高效回收硫。
在本发明的一个实施方案中，蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的装置包括：
(a)用于加热靶管的带有加热线圈的蒸馏加热器；
(b)加热控制器，和温度计联用用于控制传递到靶管的热量；
(c)管状容器，用于使靶管适应于蒸馏装置；以及
(d)保温材料，用于保温管状容器。
在本发明的另一个实施方案中，使用设计为有上部和底部颈口的权利要求的靶管。
在本发明的再一个实施方案中，根据设计制造有上部和底部颈口的靶管；脱气形成真空；并加热密封上部颈口。
附图说明
从下面的发明详述结合相应的附图将会对本发明的上述和其他目标、特征和其他优点有更清楚的理解，这些附图包括：
图1是显示本发明通过蒸馏硫制备放射性磷核素的工艺流程图；
图2是显示可用于本发明的靶管结构，向靶管中装硫和密封靶管的示意图；
图3是显示可用于本发明的蒸馏系统的结构示意图；
图4是显示靶管中蒸馏硫后硫从蒸馏区向冷却区迁移的照片，该靶管插入蒸馏系统的蒸馏加热器的长度为7cm(a)和8cm(b)；
图5提供了显示贯穿蒸馏系统管状容器热量梯度的热量分布图；
图6是表示在蒸馏硫时和之后处理靶管的程序的示意图；
图7为一示意图，该示意图显示出靶管根据温度分为三个分离的区域：蒸馏区(a)，分离区(b)和冷却区(c)；
图8为显示硫在靶管中(该管在大气压下封口)于240℃蒸馏后的位置(a)，和硫在靶管中(该管在真空下封口并插入蒸馏管7cm)于180℃蒸馏后的位置(b)的照片；
图9是用本发明蒸馏硫的方法制备的H3 32PO4的γ图谱；以及
图10为H3 32PO4纸层析后得到的色谱图，H3 32PO4是用本发明蒸馏硫的方法制备的。发明详述
应当理解此处所用的术语仅仅是为了描述具体的实施方案，而不是想限定本发明的范围，因为本发明的范围仅由后附的权利要求及其等价物限定。
在本发明的说明书和权利要求中，将根据以下陈述的定义来使用下列术语。
本发明所用的“硫”是指元素硫(32S)，包括其任何形式，没有限定的话为粉末，如果需要则通过常规的方法纯化。
此处所用的“靶管”是指设计能够容纳靶材料(32S)、带有颈口的任何大小的管状容器，其没有限制。
此处所用的“磷核素”是指通过32S(n，p)32P或33S(n，p)33P核反应制备的32P和33P。
参照附图1，在工艺流程图中简要描述了本发明的通过蒸馏硫的放射性磷核素的制备。如图所示，放射性磷核素的制备开始于将硫装入设计带有上下颈口的靶管中。此时，必须相对于发射的中子照射剂量控制混合物重量。然后，将该管脱气形成真空。加热上部颈口密封靶管，接着将真空密封的靶管放入屏蔽的环境中。随后，中子照射填充的硫引发核反应。使用蒸馏装置，未反应的硫，磷核素除外，被转移到冷却区。然后，在底部颈口处劈开靶管，分别回收如此形成的未反应的硫和磷核素。回收的磷核素通过包括酸处理在内的方法纯化至更高的均一性。
参照附图2，显示的是可用于本发明的靶管10，该管是开口的，而在装入硫100后则处于密封状态。如图2的示意图所示，开口的靶管10的构造上有上部颈口11和底部颈口12，并分为三个部分(10a，10b和10c)。在装入硫粉100后，用真空设备将靶管10脱气，使其中形成真空。用喷灯加热上部颈口11，然后密封靶管10(10a+10b)。
为了对硫100进行中子照射，密封的靶管10被放置在一个屏蔽的环境中。中子照射将硫100转变为磷核素300。屏蔽环境可以由本领域众所周知的普通屏蔽设备组成。中子照射引发32S(n，p)32P核反应(或33S(n，p)33P核反应)产生32P 300(或33P)，32P 300(或33P)和未反应的硫10a一起存在于靶管10的蒸馏区。
中子照射后残存的大多数不升华物质的行为类似磷核素300，因此作为靶分子的硫粉100必须是高纯度的。也就是说，本发明所用的硫100必须是浓缩形式或必须纯化至高度均一。依靠使用真空设备，密封的真空靶管10的压力优选下降到约0.1～0.01托。
通过加热，使上述的上部颈口11熔化从而密封靶管10，而底部颈口12的作用在于防止蒸馏所述未反应的硫100a时硫100a从冷却区逆流。
本发明所用的靶管10没有特别的限制，只要能够让中子放射线透射以将硫100转化为磷核素300，并优选用硬玻璃制成。最优选的是石英管。对于本领域的技术人员而言，很明显靶管10的大小和颈口11、12的位置和高度可以根据中子辐照器和硫100含量而调节。
中子照射完成后，将靶管10安装到蒸馏装置200上，其中和磷核素300混合的未反应的硫100a越过底部颈口12移动到靶管10内相对的区域。参照附图3，该图显示了可用于本发明的蒸馏装置200，其中安装有靶管10。蒸馏装置200包括为靶管10提供热量的带有加热线圈201b的蒸馏加热器201，和带有温度探针202a的温度计202一起用于控制转移到靶管10热量的加热控制器203，用于使靶管10适配于蒸馏装置200的管状容器201a以及保温材料201c。为了接纳靶管10，带有导体(即金属)的管状容器201a设计成有一边开放，且内径大于靶管10的外径。
为了使靶管10适配于蒸馏加热器201，含未反应硫100a和核反应产物磷核素300混合物的蒸馏区被安装进管状容器201a的封闭部分，而用于回收未反应硫100a的冷却区位于开口位置。
未反应硫100a在被加热器202加热蒸馏后移动到位于管状容器201a开口部分的冷却区，并在那儿进行空气冷却。
我们发现管状容器201a相对于安装在蒸馏装置200内的靶管10的位置对蒸馏时间和产率有巨大影响。为了检测靶管10的位置对分离硫100的影响，在插入管状容器201a不同长度的靶管10中，于180℃、0.1托下进行蒸馏。参照附图4，显示了靶管插入管状容器201a 7cm(a)和8cm(b)深时获得的结果。正如所见，当靶管插入的长度越大时，硫越移向和浓缩在冷却区(10b)中离蒸馏区越远的地方。该结果表明当靶管中温度分布不均衡，但形成一种蒸馏区温度高于180℃而冷却区温度低于180℃的梯度时，未反应的硫100a很容易从蒸馏区移动到冷却区。另外，象靶管10的颈口一样，在蒸馏区和冷却区之间必须存在一个自然障碍(分离区)。该自然障碍在从产物磷核素300中分离未反应的硫100a中起重要作用。因为未反应的硫100a在冷却至低于160℃时在冷却区成为液相，且粘性也增加了，未反应的硫100a有可能反向移动回蒸馏区。然而，尽管如图4a和4b所示，未反应的硫100a向左移动形成冷却区的起点，却因为存在靶管10的颈口而没有出现向蒸馏区的逆向流动。
下面将给出本发明蒸馏方法的详细描述。
加热蒸馏装置200中的靶管10使硫100气化。所有气体都移动到冷却区，但产物32P 300仍留在蒸馏区附着在靶管10的内壁上。当靶管10的蒸馏区被加热到160～240℃时，未反应的硫100a，产生的磷核素300除外，在蒸馏区蒸馏并浓缩在冷却区。蒸馏温度优选为180～220℃数量级。考虑到硫100的蒸馏点以及靶管10的内部压力为0.1～1托，该蒸馏温度足以蒸馏硫。优选地，当靶管10的内压为0.1托时，在180℃下进行蒸馏。例如在低于蒸馏温度范围低限的温度下，硫100得不到充分蒸馏，且难以全部回收，导致经济上的损失。
蒸馏硫100的时间由靶管10中硫100的数量决定。根据本发明的实施方案，我们发现在尺寸为1.1×12cm(外径×长度)的靶管10中，在180℃、0.1托下完全蒸馏1g硫粉大约需要1.5～2小时。
一旦气化后，硫100a越过自然障碍，即颈口12(分离区)，移动到冷却区，然后浓缩凝固。在冷却区中，未反应的硫100a的粘度增大，并浓缩成液相，该液体有可能反向移动回蒸馏区。在靶管10中，如附图4a和4b所示范的，底部颈口12防止了这种逆向流动。
靶管10可以分为三个区域：蒸馏(a)、分离(b)和冷却区(c)。如图5所描述的，蒸馏时从蒸馏区到冷却区整个形成一个温度梯度。根据图5的温度分布，在蒸馏和冷却区上形成一个约180～200℃的温度梯度，使得能够有效地以粉末形式回收气化的硫。靶管10的冷却可以采用一个外部冷却水装置，尽管通过将靶管10保持与室温下的外部空气接触足够实现其冷却目的。
最后，为了回收32P 300(或33P)和未反应的硫100a，将靶管10劈开，随后进行适当的化学处理。未反应的硫100a可以不经任何再处理重新使用。
残留在靶管10中的32P 300(或33P)加酸过滤，将沥出液纯化以提供高纯度的放射性同位素。可以用常规方式进行纯化，并优选色谱法。
劈开靶管10后，含未反应的硫100a的管片段10b可以用喷灯将剩余部分连起来，成为一个可用于本发明的新的靶管10。
依照本发明，我们发现当靶管10没有脱气形成真空时，未反应的硫100a的移动不会发生。相反，在真空靶管10上存在温度梯度时所有未反应的硫100a都移动到冷却区，这使得未反应的硫100a的回收率达到99.9％或更高。
因此，由于不需要复杂的蒸馏装置200以及真空和冷却系统，本发明的蒸馏方法与常规的蒸馏方法相比非常简单，也能够在温度梯度的存在下容易地蒸馏硫，该温度梯度根据靶管10的真空度形成于从蒸馏到冷却的区域。另外，本发明的方法可以应用于工业化生产，因为该方法可以很容易地放大进行磷核素300的大量生产。
根据本发明制备的磷核素(32P)300的核素纯度为99％或更高，含放射性同位素的化学物质纯度为99％或更高，其固体含量为0.2mg/ml或更低。高纯度的磷核素(32P)300在各种行业中有多种应用，包括放疗，放射性标记化合物的合成，生物工程研究等。
一般性地描述了本发明之后，参考某些具体的实施例可以获得进一步的理解，除非另外说明，本发明提供这些实施例的目的仅在于例证，而不是试图限定本发明。
具体实施方式
实施例11.硫的纯化
将粉状硫(Merck Art 7892)装入升华器中，接着在150℃加热熔化硫。该升华器和蒸发仪相连，减压至100mm Hg柱，然后加热到300℃。升华的硫移动到接收瓶并在那儿浓缩形成淡黄色的纯硫。用这种方法重复三次制备高纯度的硫，其纯度(99.99％)由NMR测定。2.脱气和蒸馏
将上述步骤1)中纯化的硫碾碎装入靶管，该靶管用石英制成，有多种大小(见表1)。装入硫后，用真空设备将靶管脱气至真空状态。如图2流程中所描述的，然后用喷灯加热密封靶管。在密封的靶管放入蒸馏装置之后，进行蒸馏直至在蒸馏区看不见硫为止。靶管的内压和温度条件如下：
                                       表1
  序号   硫数量(g)     靶管尺寸(直径×长度)  温度(℃)   靶管内压(托)  蒸馏时间(小时)
  1     0.5  1.1cm×7.3cm     180     0.1     1
  2     1  1.1cm×12cm     240     常压     -
  3     1  1.1cm×12cm     180     0.1     2.3
  4     1  1.1cm×12cm     180     0.1     2.2
  5     1  1.1cm×12cm     220     0.1     1.5
  6     1  1.1cm×12cm     240     0.1     1.2
  7     3  2.6cm×7.3cm     240     0.1     3
试验实例11.硫回收率
为了测定上述实施例1中硫蒸馏后回收的产率，用精密天平称量每个靶管冷却区的硫重量。作为结果，可以确定表1中1-7项的硫回收的产率每个都超过99.9％。2.蒸馏温度的影响
为了测定蒸馏温度的影响，硫的蒸馏进行如下：
在探针插入到和靶管相同大小的玻璃杆中之后(图3)，使用slighdax作为温度控制器，加热探针到不同温度，即80V(145℃)，82V(160℃)，85V(180℃)，90V(210℃)。相对于靶管总长每隔1cm检测每个电压下的温度变化，这样得到的结果见附图5和7。具体而言，图5显示了每个电压下贯穿整个蒸馏系统管状容器的热量梯度，图7说明靶管分成三个分离的区域。如图5和图7所示，靶管有一个热量分布(或温度梯度)，其中靶管内部的温度逐渐降低，根据其内部温度分为各个局部区域——(a)蒸馏区；(b)分离区；和(c)冷却区。具体地，因为(a)蒸馏区和(c)浓缩区的温差约为180～200℃，可以优选使用根据本发明设计的靶管控制硫的蒸馏。3.靶管内压的影响
为检测靶管内压的影响，不同内压和温度下硫的蒸馏进行如下。
图8A和8B显示了硫在两种类型的靶管中蒸馏后的位置，其中一个靶管在常压下封口，在240℃进行蒸馏(图8A)，另一个在0.1托下封口并插入蒸馏管7cm，在210℃进行蒸馏(图8B)。如图8A所示，熔化的硫并没有移动到冷却区(c)，而全部保留在蒸馏区(a)。与之相反，图8B显示所有熔化的硫都移动到冷却区。很显然靶管被脱气密封后能更有效地蒸馏硫。
实施例21.放射性磷(32P)的制备
根据本发明的方法制备放射性磷。
将5克元素硫(粉末)装入大小为1.1cm×12cm(直径×长度)的靶管中。该靶管经真空设备脱气至内压为0.1托，然后用喷灯加热密封。为照射放射线，将靶管插入浸在冷水浴中的铝囊中。待冷却下来后，冷轧密封铝囊，并转移至放射反应器。
将密封囊插入用于制造同位素的HANARO反应器(由发明者拥有)中的照射反应器(IP号15)中，然后照射放射线72小时。照射孔的快中子流量为2.38×1012n/cm2s。所用的硫是高度纯化的(纯度＞99％)，所用方法与实施例1相同。
照射完成后，将脱离铝囊的靶管插入蒸馏装置，在控制电压下加热维持颈口周围温度为180℃，然后蒸馏1小时。随着蒸馏硫的进行，可以在冷却区观察到淡黄色的粉状硫。蒸馏完成后，粉状硫存在于冷却区。与之形成对照的是，在蒸馏区中没有观测到任何磷核素(32P)。
将靶管在颈口处断开以分别回收这样形成的磷核素(32P)和未反应的硫，之后把半-靶管(冷却区)中的硫装入预先称重的存储器中。
为回收获得的磷核素，进行如下的化学处理。
将20ml 0.1N HCl和0.1ml 30％ H2O2水溶液的混合物加到半-靶管(32P所在部分)中，在70℃沥滤残留的32P 2小时。
磷核素以溶于HCl水溶液的正磷酸(H3 32PO4)形式存在于所得沥出液中。为除去沥出液中辐射的阳离子，沥出液经柱层析进行纯化。在阳离子交换树脂(Bio Rad AG50W-X8H+，100-200目)倒入水中充分溶胀之后，将2ml这样溶胀的树脂装柱(Bio Rad色谱柱，0.8×4cm)，然后用2ml 0.05M HCl水溶液洗柱。使沥出液经过该柱以回收H3 32PO4溶液。为了进一步获得残留在柱中的H3 32PO4，用2ml 0.05M HCl水溶液过柱，重复该程序两次。所得的混合物与先前回收的H3 32PO4溶液合并。
另外，H3 32PO4的制备方法用与上述程序相同，只是冷却时间不同(5.7天)。试验实例21.放射性核素纯度测试
因为32P是纯的β辐射体，所得32P溶液的鉴定通过测量其半衰期来完成。
将5毫升H3 32PO4溶液装入安瓿瓶(10ml体积，厚0.6mm)，将其插入电离室(Capintec″127-R″)，该电离室预先用标准源校准过，然后用β计数器(Capintec ″βη C″)测量其放射性。
为了检测杂质，将含少量H3 32PO4溶液的10ml管形瓶插入厚度为3cm的塑料盒中以屏蔽32P放射出的轫致辐射射线。用带有HPGe检测器的多通道分析器记录γ射线谱。结果总结于表2和附图9中。
                                     表2
  序号   硫数量   照射时间*   冷却时间          32P放射性    产率
  观测值   计算值**
  1     5g   72小时   25.7天 1.42mCi   1.45mCi   97.9％
  2     5g   72小时   5.7天 3.65mCi   3.83mCi   95.3％
  *快中子流量：2.38×1012n/cm2s**横截面：0.065b
如表2所示，因为32P相对于计算值的产率超过95％，从而证实了根据本发明的方法制备的32P是高纯度的。
另外，在图9中，测得的γ射线杂质处于5×10-5％的最低限，且不超过0.001％。图9中，K-40(1460KeV)和T1-208(2614KeV)为本底辐射。2.含放射性同位素的化学物质纯度测试
为测定表2中(第2项)制备的32P的含放射性同位素的化学物质纯度，进行如下的纸层析。
因为沥出液中溶于0.1N HCl的32P是以H3 32PO4形式存在的，发明者进行纸层析以鉴别32P的含放射性同位素的化学物质纯度。使用WhatmanNo.1纸作为固定相，先用稀HCl水溶液清洗，再进行空气干燥。使用isopanol，H2O，三氯乙酸和氨(分别为75ml，25ml，5g和0.3ml)混合物作为流动相。在纸上点一滴混合液，干燥，然后显色两小时。使用β色谱扫描仪测量Rf值，所得色谱图见图10。
图10显示H3 32PO4含放射性同位素的化学物质纯度超过99％，且杂质保持在少量水平。尽管图10没有显示杂质的组成，但观察到存在正磷酸盐(Rf值：0.76)，偏磷酸盐(Rf值：0.00)，和焦磷酸盐(Rf值：0.40)。这个结果证明根据本发明方法制备的32P是高纯的。3.固体含量测试
为测定本发明获得的32P数量，沥出液中的固体含量检测如下。
将H3 32PO4沥出液注入预先称重的管形瓶(1ml，0.15mCi)中，通过在红外灯下蒸发除去溶质，然后称重所得的固体量(含量：0.2mg/ml)。
所以，根据本发明方法制备的32P的特性如下：
    性质                    结果
含放射性同位素的化学物质形式     溶于稀盐酸的H3 32PO4
  放射性浓度     1.11～2.96GBq(30～80mCi)/ml
含放射性同位素的化学物质纯度     正磷酸盐含量＞95％
  放射性核素纯度     ＞99％，无无关的γ
    杂质     显著的
  固体含量     ＜0.2mg/ml
    外观     透明无色溶液，使玻璃管形瓶呈褐色
因此，本发明的方法适用于采用昂贵的高浓缩32S制备放射性浓度约100mCi的32P和33P。特别是完全可以在使用2～3g32S作为靶材料时，通过照射，接着化学处理来制备1～2Ci的32P和33P。
而且，所得的H3 32PO4优选用于制备32P标记的核苷酸以及转移中的骨痛缓和剂。
如本发明以上的描述和示例，本发明的方法可实际用于放射性磷的制备方法，其包括将粉状的硫插入带颈口的靶管，照射粉状硫使其转化为放射性磷，以及蒸馏具有热量分布的靶管，并随后回收。此外，本发明的方法能够有效制备高纯度和安全的放射性磷。该方法也能够回收几乎全部所用的硫，并且所用的靶管也可以直接在下次制备32P时顺便再次使用。
这些实施方案仅仅是示例，而不是解释为本发明的限制。本发明的技术可以很容易地应用于其他类型的仪器。本发明的说明书是说明性的，不是为了限定权利要求的范围。对本领域的技术人员而言，很明显可做许多选择，修改和变更。

Claims (14)

1.蒸馏用于制备放射性磷核素的硫的方法，该方法包括如下步骤：
(a)将粉状硫装入靶管的蒸馏区，所述靶管设计成有一个上部颈口，和一个起分离区作用、将靶管分成蒸馏区和冷却区的底部颈口；
(b)将靶管脱气使其中形成真空，接着加热上部颈口密封靶管；
(c)中子照射密封的靶管以产生放射性磷核素；
(d)加热蒸馏区蒸馏残留的未反应的硫，而不是磷核素，使气化的硫通过底部颈口移动到冷却区；以及
(e)在底部颈口处劈开靶管使蒸馏区和冷却区相互分离，这两个分离的区域分别含有放射性磷核素和未反应的硫。
2.权利要求1的方法，其中步骤d)中的加热在160℃～240℃温度下进行。
3.权利要求1的方法，其中步骤d)中的加热在180℃～220℃温度下进行。
4.权利要求1的方法，其中在步骤b)的脱气之后，靶管的内压为0.1托～1托。
5.权利要求1的方法，其中靶管底部颈口的深度相对于粉状硫的数量进行控制，以防止蒸馏所述硫时该硫从冷却区逆流。
6.权利要求1的方法，其中步骤e)中这样所得的放射性磷核素采用化学处理进行回收。
7.权利要求6的方法，其中化学处理包括：用酸溶液提取放射性磷核素以形成H3 32PO4，接着使这样得到的混合物经过柱色谱。
8.权利要求1的方法，其中步骤e)中未反应的硫可以重新用于另一个放射性磷核素的制备。
9.权利要求1的方法，其中步骤e)中未反应的硫在空气冷却下进行冷却或用冷却水进行冷却。
10.蒸馏权利要求1的用于制备放射性磷核素的硫的装置，包括：
(a)为靶管提供热量的带有加热线圈的蒸馏加热器；
(b)和温度计一起控制传递到靶管热量的加热控制器；
(c)使靶管适配于蒸馏装置的管状容器；以及
(d)用于保温管状容器的保温材料。
11.权利要求10的装置，其中管状容器设计为有一边开口，且内径大于靶管的外径。
12.权利要求10的装置，其中用于回收未反应硫的冷却区位于管状容器的开口部分。
13.权利要求1的靶管，该靶管设计为有一个上部颈口和一个底部颈口。
14.制造可用于权利要求1的靶管的方法，该方法包括设计上部和底部颈口；脱气形成真空；以及加热密封上部颈口。
CNB021233047A 2001-09-14 2002-06-14 用硫制备放射性核素磷的蒸馏法、装置、靶管及靶管制法 Expired - Fee Related CN1173370C (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR10-2001-0056701A KR100423740B1 (ko) 2001-09-14 2001-09-14 방사성 인 핵종 제조를 위한 황의 증류방법
KR200156701 2001-09-14

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN1405785A true CN1405785A (zh) 2003-03-26
CN1173370C CN1173370C (zh) 2004-10-27

Family

ID=19714278

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CNB021233047A Expired - Fee Related CN1173370C (zh) 2001-09-14 2002-06-14 用硫制备放射性核素磷的蒸馏法、装置、靶管及靶管制法

Country Status (5)

Country Link
US (1) US7266173B2 (zh)
EP (1) EP1293991A3 (zh)
JP (1) JP3699044B2 (zh)
KR (1) KR100423740B1 (zh)
CN (1) CN1173370C (zh)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN106653134A (zh) * 2017-01-22 2017-05-10 中国核动力研究设计院 无载体磷32的制备方法
CN106683735A (zh) * 2017-01-22 2017-05-17 中国核动力研究设计院 一种有载体磷32的制备方法

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101218761B1 (ko) 2011-12-01 2013-01-09 한국원자력연구원 방사성 동위원소 생산을 위한 시료 조사용 석영 용기
CN102523676A (zh) * 2011-12-29 2012-06-27 西北核技术研究所 一种自膨胀密封靶件及其制造方法
KR102359261B1 (ko) * 2020-04-23 2022-02-07 한국원자력연구원 의료용 방사성 동위원소 제조 장치

Family Cites Families (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2206634A (en) * 1934-10-26 1940-07-02 G M Giannini & Co Inc Process for the production of radioactive substances
GB765489A (en) * 1954-09-25 1957-01-09 Atomic Energy Authority Uk Improvements in or relating to production of radioactive phosphorus
US3102792A (en) * 1956-02-14 1963-09-03 Texas Gulf Sulphur Co Recovery of sulfur from native ores
US3023835A (en) * 1958-10-20 1962-03-06 Phillips Petroleum Co Thermochromatographic analyzer heater
GB1015285A (en) * 1961-12-13 1965-12-31 Nihon Genshiryoku Kenkyu Sho Process for preparing pin a high specific activity free from p
DE1278416B (de) * 1962-10-13 1968-09-26 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von reinem hexagonalem Kadmiumsulfid
SE380000B (zh) * 1971-08-31 1975-10-27 Atomic Energy Of Australia
US3864223A (en) * 1973-03-21 1975-02-04 Continental Can Co Method of Regeneration spent Iron Electroplating Solutions with Concomitant Desulfurization of Coal
JPS5233280B2 (zh) * 1974-02-07 1977-08-26
US4123498A (en) * 1977-02-17 1978-10-31 General Electric Company Process for separating fission product molybdenum from an irradiated target material
IT1078952B (it) 1977-05-20 1985-05-08 F F A Spa Sa Procedimento per la distillazione sotto vuoto del pentasolfuro di fosforo (p2s5)
US4287165A (en) 1977-09-07 1981-09-01 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Preparation of high purity phosphorus
US4483746A (en) 1982-06-04 1984-11-20 Fmc Corporation Process for phosphorus purification
US4869893A (en) * 1987-08-10 1989-09-26 Hughes Aircraft Company Preparation of high purity compounds of sulfur, selenium, and tellurium
US5082617A (en) * 1990-09-06 1992-01-21 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Thulium-170 heat source
JPH05119196A (ja) * 1991-10-25 1993-05-18 Rikagaku Kenkyusho 減圧加熱融解法によるマルチトレーサーの製造方法
WO1995018668A1 (de) * 1994-01-11 1995-07-13 Forschungszentrum Jülich GmbH Verfahren zur abtrennung von trägerfreien radionukliden aus targetflüssigkeit, dessen anwendung und dafür geeignete anordnung
US5987087A (en) * 1998-06-26 1999-11-16 Tci Incorporated Process for the production of radioisotopes of selenium

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN106653134A (zh) * 2017-01-22 2017-05-10 中国核动力研究设计院 无载体磷32的制备方法
CN106683735A (zh) * 2017-01-22 2017-05-17 中国核动力研究设计院 一种有载体磷32的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
KR100423740B1 (ko) 2004-03-22
US20030095915A1 (en) 2003-05-22
JP2003104709A (ja) 2003-04-09
US7266173B2 (en) 2007-09-04
KR20030023937A (ko) 2003-03-26
EP1293991A3 (en) 2004-10-06
CN1173370C (zh) 2004-10-27
JP3699044B2 (ja) 2005-09-28
EP1293991A2 (en) 2003-03-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Coenen et al. Preparation of nca [17‐18F]‐fluoroheptadecanoic acid in high yields via aminopolyether supported, nucleophilic fluorination
Tolmachev et al. Production of 76Br by a low-energy cyclotron
CN100485820C (zh) 用于碘-125的内循环辐照盒以及用其生产碘-125的方法
Chakravarty et al. An electro-amalgamation approach to isolate no-carrier-added 177Lu from neutron irradiated Yb for biomedical applications
US3833469A (en) Process for the production of technetium-99m from neutron irradiated molybdenum trioxide
RU2542733C1 (ru) Способ получения радиоизотопа лютеций-177
Nagatsu et al. Fully automated production of iodine-124 using a vertical beam
CN1173370C (zh) 用硫制备放射性核素磷的蒸馏法、装置、靶管及靶管制法
KR101254636B1 (ko) 방사성 메틸요오드 추적자 제조방법 및 그 장치
Ishioka et al. Production of positron emitters and application of their labeled compounds to plant studies
US20080187489A1 (en) Generator and Method for Production of Technetium-99m
Park et al. Lu-177 preparation for radiotherapy application
Mushtaq Preparation of high specific-volume solutions of technetium-99m and rhenium-188
EP3706141A1 (en) Radioisotope production method and radioisotope production device
Chattopadhyay et al. A versatile technique for radiochemical separation of medically useful no-carrier-added (nca) radioarsenic from irradiated germanium oxide targets
Nye et al. A new binary compound for the production of 124I via the 124Te (p, n) 124I reaction
JP7339692B2 (ja) 放射性標識化合物の製造方法及び製造装置
Janssen et al. A rapid and high-yield preparation method for 87Y/87mSr generators, using the 88Sr (p, 2n) reaction
RU2803641C1 (ru) Способ получения радиоизотопа тербий-161
Aziz et al. Radiochemical separation and purification of promethium-149 radioisotope from irradiated of neodymium oxide target (98.4% of 148Nd enrichment) based on extraction chromatography method
Chakravarty et al. Polymer embedded nanocrystalline titania: a new generation sorbent for the separation of 77 As from Ge for biomedical applications
CN114249301B (zh) 一种洗脱溶液及用于靶向核素药的放射性核素砹-211的制备方法
RU2102809C1 (ru) Способ получения радионуклида без носителя
US11894156B1 (en) Separation of rare earth elements by means of physical chemistry for use in medical applications
US20220220586A1 (en) Intermetallic compounds of cobalt as targets for the production of theranostic radionuclides

Legal Events

Date Code Title Description
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
C17 Cessation of patent right
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee

Granted publication date: 20041027

Termination date: 20130614